Dalam sejarah perkembangan kesusastraan Indonesia, Armijn terkenal sebagai salah seorang pelopor pendiri majalah Pujangga Baru tahun 1933. Mulai tahun 1933—1938 ia menjabat sekretaris redaksi majalah itu. Novelnya, Belenggu, sebelum diterbitkan sebagai buku, dimuat dalam majalah Pujangga Baru. Prof. Dr. Teeuw menyatakan bahwa Armijn Pane adalah pelopor Angkatan 45. Akan tetapi, Dr. H.B. Jassin menyangkalnya karena, baik dalam prosa maupun puisi, terlihat gaya impresionistis, terutama sajaknya. Dalam novelnya Belenggu ditemukan gaya romantis sehingga tampak suasana yang diliputi perasaan yang terayun-ayun serta pikiran yang menggembirakan dan menyedihkan silih berganti. Padahal, Angkatan 45 banyak menunjukkan karya yang bergaya ekspresionistis. Dengan demikian, Dr. H.B. Jassin menyanggah pendapat Prof. Teeuw.

Karya Armijn Pane memperlihatkan adanya pengaruh Noto Soeroto, Rabindranath Tagore, Krisnamurti, dan pelajaran teosofie. Gerakan kesusastraan sesudah tahun 1880 di negeri Belanda tampak juga memengaruhi karyanya. Armijn Pane adalah pengarang yang berpendirian kukuh. Ia mengibaratkan keyakinannya seperti pohon beringin. Hal itu diungkapkannya pada pengantar novelnya, Belenggu, “kalau keyakinan sudah menjadi pohon beringin, robohlah segala pertimbangan yang lain.” Terhadap novelnya,  kritikus sastra Indonesia, Dr. H.B. Jassin mengatakan bahwa Belenggu merupakan karya sastra modern Indonesia yang pertama menggambarkan kehidupan kaum intelektual sebelum perang.

Di dalam menulis sajak, Armijn Pane berhasil mengumpulkan sajaknya di dalam dua kumpulan Jiwa Berjiwa yang menurut tafsiran Ayip Rosidi berarti jiwa yang hidup. Kumpulan lain berjudul Gamelan Djiwa yang jika dilihat artinya, gamelan berarti alat musik atau bunyi-bunyian. Jadi, gamelan jiwa dapat diartikan bunyi atau suara batin, yaitu suara batin penulis yang menyuarakan cinta, yaitu cinta sebagaimana lazimnya anak muda, cinta tanah air, cinta Tuhan, dan cinta sastra. Sampai pada saat terakhir, cinta pada sastra ternyata masih tetap kuat. Ceramahnya mengenai sastra di Taman Ismail Marzuki sebulan sebelum ia meninggal  membuktikan cintanya pada sastra. Ceramahnya itu berjudul “Pengalaman Batin Pengarang Armijn Pane”.

Dalam ceramah itu ia mengungkapkan pengalamannya yang berkaitan dengan kepengarangannya dan masalah  angkatan,  seperti dinyatakan dalam pikirannya mengenai  (1) “Mengapa Aku Rela dan Ikhlas Jadi Pengarang”, (2) “Bagaimana Aku Memperbaharui Kerelaan dan Keikhlasanku sebagai Pengarang di Zaman Sekarang ”, (3) “Sikap Hidup Bagi Pengarang”, (4) “Struktur Mengarang Fase-Fase Mengarang”, (5) “Pengarang Keagamaan dan Pengarang Nasional”, (6) “Apa yang Perlu Kita Dapat dari Pengarang-Pengarang Luar Negeri”, (7) “Apakah Pengarang Manurut Pendapat Pengarang”, dan (8) “Serba Sedikit Tentang Angkatan”. Armijn mengakui bahwa kepengarangannya banyak didorong oleh kesadaran kebangsaannya. Ia juga mengatakan bahwa saat itu sedang  menyiapkan roman yang ketiga. Akan tetapi, roman itu tidak muncul.

Tentang kekhasan Indonesia dalam dunia kepengarangan, ia menganjurkan agar pengarang Indonesia mendapatkan kekhasan Indonesia. Akan tetapi, tidak berarti pengarang Indonesia dilarang mencontoh pengarang asing, bahkan ia menganjurkannya asal tidak melakukan plagiat. Mengenai karya sastra yang lahir tahun 1920—1930, bahkan sampai sekarang, Armijn berpendapat bahwa Angkatan 1920—1930 mempunyai pengabdian. Angkatan Pujangga Baru memiliki tanda pro pada yang baru, dinamis, anti yang fanatik, dan anti yang naif. Angkatan 45 memiliki tanda sebagai pejuang, Angkatan 50 mengemukakan masalah sosial, dan Angkatan terbaru memperlihatkan aksi.